近日，我院林化所宋湛谦院士团队博士研究生王思恒，在Nature Communications上发表了题为《Strong, tough, ionic conductive, and freezing-tolerant all-natural hydrogel enabled by cellulose-bentonite coordination interactions》的学术论文。在低碳和绿色可持续发展国家战略的时代背景下，化石性资源替代和木质生物质资源高效转化利用技术已经成为热点研究方向。宋湛谦院士团队是我国较早开展木质生物质资源新材料研究的团队之一。本项成果是该团队最新取得的重要高水平成果，成功开发了纤维素超分子可控自组装新技术，将引领纤维素资源创制功能型材料技术的发展走向。

图1 论文网络版截图

揭示了纤维素分子与二维纳米膨润土间的相互作用及对水凝胶性能的影响机制。首先从分子水平证明了膨润土表面丰富的“Al”单元与纤维素间形成了Al−O−C配位键，并从非稳态的四配位结构转变为稳定的六配位结构。然后借助密度泛函理论（DFT）探索了纤维素与膨润土间的结合能，通过向纤维素导电水凝胶中引入二维纳米膨润土，利用形成的配位键来增强机械强度，独特的层状结构来提升离子传导，为阐明水凝胶的力学性能增强机制提供了理论支撑（图2）。

图2 纤维素与纳米膨润土间的相互作用

创造性地设计研制了高性能纤维素水凝胶。针对现有的纤维素水凝胶力学和导电性能难以协调等科学问题，解析了纤维素大分子的化学结构特性，采取基于超分子化学结构设计策略，扬长避短，强化掺杂无机组分的配位键合作用，以马尾松纤维素为对象，构建了纤维素-膨润土全天然的超分子水凝胶。开发了一种具有高强度、高离子电导率和低温耐受性的纤维素水凝胶（图3）。

图3 高性能纤维素水凝胶的设计

系统性地探究了纤维素超分子水凝胶的性能及用途。纤维素-膨润土全天然水凝胶中构建的Al−O−C强配位键促使其展现出高强度（压缩强度达3.2 MPa）和高韧性（断裂能达0.76 MJ m⁻³），机械性能优于大部分已报道的纤维素导电水凝胶。此外，由于纳米限制的纤维素-BT插层结构拥有独特的离子调节能力，为水凝胶中自由移动的活性离子提供高速迁移通道，促进了纤维素离子水凝胶导电性能的大幅提升，使得水凝胶在25和−20 °C下的离子电导率分别达89.9和25.8 mS cm⁻¹。设计的纤维素离子导电水凝胶可以作为生物传感器稳定监测人体运动和生理信号，在柔性可穿戴领域具有应用潜力。

图4 纤维素水凝胶的性能及用途

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-30224-8